Substrate engineering and advanced epitaxial growth for the production of group IV semiconductor freestanding membranes
Ingénierie des substrats et la croissance épitaxiale avancée pour la production de membranes autoportantes de matériaux semi-conducteurs du groupe IV
Abstract
Semiconductor-based freestanding membranes (FSMs) have recently become central to the rapidly expanding frontiers of nanoscience and technology, and a highly promising area of advanced materials research. FSMs offer an extra degree of freedom for implementations that cannot be obtained by conventional methods such as heteroepitaxy, which often involves significant lattice mismatch in crystalline structures. Fabrication of FSMs from various materials allows for layer-by-layer stacking, enabling an easy coupling of the physical properties of dissimilar materials. Additionally, FSM structures offer unprecedented lightweight, and flexibility compared to conventional substrates. This demonstrates their high potential for the fabrication of novel applications, such as stretchable on-skin electronics or vertically stacked devices, flexible optoelectronics, etc., as well as a straightforward path for heterointegration. Furthermore, the use of FSMs provides significant cost savings in device production, especially for materials with orders of magnitude higher prices than that of silicon, as only a fraction of the material is being used when compared to conventional wafers. In this context, group IV materials FSM attract a lot of attention for their applications in high-performance optoelectronics and high-speed telecommunication, as well as for their biocompatibility and nontoxicity compared to III-V counterparts. However, the fabrication of high-quality group IV FSMs is still a challenging task. In this thesis, we demonstrate two promising paths for production of group IV FSMs using substrate engineering and advanced epitaxial growth. The first part of this work focuses on 2D-assisted epitaxy. We introduce the Anchor Point Nucleation approach enabling the growth of high-quality FSMs over a graphene-covered surface. Through plasma treatment defects, such as dangling bonds and nanoholes, are introduced in the graphene layer, acting as preferential nucleation sites. The experimental data unravel the nature of these defects, their role in nucleation, and the mechanisms governing this technique. Additionally, high-resolution transmission electron microscopy combined with geometrical phase analysis established that the as-grown layers are perfectly single crystalline, stress-free, and oriented by the substrate underneath the engineered graphene layer. These findings provide new insights into graphene engineering by plasma and open a universal pathway for the heterointegration of high-quality 3D semiconductors on graphene, and fabrication of FSMs. The second part of this work focuses on an alternative approach to produce group IV FSMs using nanostructured substrates. First, we demonstrate the formation of homogenous porous germanium (PGe) layers across the entire 100 mm wafer using bipolar electrochemical etching, with the possibility to tune the physical properties of the PGe structure by variation of etching parameters. The PGe nanostructure maintains the crystalline nature and orientation of the Ge substrate, and presents low surface roughness, making it an ideal substrate for the epitaxy. The low-temperature growth allows maintaining the PGe’s integrity during the formation of high-quality FSM on top. The membrane can then be easily detached through the porous interface and the substrate can be cleaned for reuse and fabrication of multiple FSMs generations. These findings provide new opportunities to produce lightweight and flexible, high-performance optoelectronics based on Ge FSMs, while also ensuring reduction of both costs and critical material consumption.
Les membranes autoportantes à base de semi-conducteurs (FSMs) sont récemment devenues cruciales pour l’expansion rapide de la nanoscience et de la technologie, représentant un domaine très prometteur de recherche avancée sur les matériaux. Les FSMs offrent un degré de liberté supplémentaire pour des mises en œuvre impossibles à obtenir par des méthodes conventionnelles telles que l’hétéroépitaxie de matériaux avec un désaccord de mailles cristallines très important. La fabrication de FSMs à partir de divers matériaux permet un empilement couche par couche, facilitant un couplage des propriétés physiques de matériaux différents. De plus, les structures FSMs offrent une légèreté et une flexibilité sans précédent par rapport aux substrats conventionnels. Cela démontre leur fort potentiel pour la fabrication de nouveaux dispositifs, notamment l’électronique sur la peau, les dispositifs empilés verticalement, l’optoélectronique flexible, etc., ainsi qu’une voie direct pour l’hétéro-intégration. De plus, l’utilisation de FSMs permet des économies significatives de coûts dans la production de dispositifs, en particulier pour des matériaux dont les prix sont plusieurs ordres de grandeur supérieurs à ceux du silicium, car seule une fraction du matériau est utilisée par rapport aux substrats conventionnels. Dans ce contexte, les FSMs de matériaux du groupe IV attirent beaucoup d’attention pour leurs applications dans l’optoélectronique haute performance et les dispositifs de télécommunication à haute vitesse tels que les guides d’ondes, les transmissions THz, les photodétecteurs et les lasers, ainsi que pour leur biocompatibilité et leur non-toxicité par rapport aux contreparties en matériaux III-V. Cependant, la fabrication de FSMs de haute qualité à partir des matériaux de groupe IV reste une tâche difficile. Dans cette thèse, nous démontrons deux voies prometteuses pour produire des FSMs du groupe IV en développant les méthodes de l’ingénierie des substrats et de la croissance épitaxiale avancée. La première partie de ce travail se concentre sur l’épitaxie assistée par les matériaux 2D. Nous introduisons l’approche de nucléation par point d’ancrage permettant la croissance de FSM de haute qualité sur une surface recouverte de graphène. Grâce à un traitement au plasma, des défauts tels que des liaisons pendantes et des ouvertures nanometriques sont introduits dans la couche de graphène, agissant comme des sites de nucléation préférentiels lors de la croissance. Les données expérimentales dévoilent la nature de ces défauts, leur rôle dans la nucléation et les mécanismes régissant cette technique. De plus, la microscopie électronique à transmission haute résolution combinée à une analyse de phase géométrique établit que les couches nouvellement formées sont parfaitement monocristallines, sans contraintes et orientées par le substrat sous la couche de graphène modifiée. Ces découvertes fournissent de nouvelles perspectives sur l’ingénierie du graphène par plasma et ouvrent une voie universelle pour l’hétéro-intégration de semi-conducteurs 3D de haute qualité sur le graphène, ainsi que la fabrication de FSMs. La deuxième partie de ce travail se concentre sur une approche alternative pour la formation de FSMs en matériaux du groupe IV en utilisant des substrats nanostructurés. Tout d’abord, nous démontrons la formation de couches homogènes de germanium poreux (PGe) sur l’ensemble de la plaquette de 100 mm en utilisant une gravure électrochimique bipolaire, avec la possibilité de régler les propriétés physiques de la structure PGe par variation des paramètres de gravure. La nanostructure PGe maintient la nature cristalline et l’orientation du substrat de germanium (Ge), et présente une faible rugosité de surface, en faisant un substrat idéal pour l’épitaxie. La croissance à basse température permet de maintenir l’intégrité du PGe lors de la formation de FSM de haute qualité sur le dessus. La membrane peut être par la suite facilement détachée à travers l’interface poreuse et le substrat peut être nettoyé pour une réutilisation et la fabrication de plusieurs générations de FSMs à partir de même substrat. Ces découvertes offrent de nouvelles opportunités pour produire des dispositifs optoélectroniques légers et flexibles de haute performance basés sur les FSMs de Ge, tout en assurant une réduction à la fois des coûts et de la consommation de matériaux critiques.
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